Jacqueline Marie Angélique Arnauld, en religion mère Angélique Arnauld, est née le 8 septembre 1591 à Tours. Elle est sœur du Grand Arnauld, théologien et chef de file du jansénisme, et quatrième des vingt enfants d'Antoine Arnauld et de Catherine Marion.
Rien d’abord ne la prédisposait à devenir l’une des plus hautes figures du monastère de Port-Royal des Champs. Pendant sa jeunesse, Jacqueline trouve l'affection dont elle manque auprès de son grand-père maternel, Simon Marion. Il s'occupe de son éducation et de sa condition. Grâce à ses relations, en 1599, Jacqueline est choisie à un âge prématuré, comme coadjutrice de Jeanne de Boulehart, abbesse cistercienne de Port-Royal dans la vallée de Chevreuse. Le 2 septembre elle prend l'habit de novice dans l'abbaye cistercienne de Saint-Antoine-des-Champs (Paris) puis se rend à l'abbaye bénédictine de Saint-Cyr, et à l'abbaye cistercienne de Maubuisson gouvernée par Angélique d'Estrées. Le 29 septembre 1600, elle reçoit le sacrement de confirmation et prend désormais le nom d’Angélique. Après le décès de Jeanne de Boulehart, en juillet 1602, Jacqueline lui succède en tant qu'abbesse de Port-Royal, mais sans grand enthousiasme. Elle pense même s'enfuir à la Rochelle pour « s'en retourner au monde ». C'est en 1608, après un épisode de fièvre et une longue convalescence, que le sermon prêché par un capucin sera l'occasion de sa conversion et qu'elle sera touchée par la foi. Elle décide alors de réformer la règle et le mode de vie de son monastère, en appliquant elle-même les règles les plus strictes et en restaurant une discipline oubliée : mise en commun des biens des sœurs, rétablissement de la clôture, partage des journées entre travail, prière et repos. Elle va encore plus loin le 25 septembre 1609, lors de la « journée du guichet », où elle refuse d'ouvrir les portes du monastère à sa propre famille. Le 7 mai 1610, Angélique renouvelle ses vœux solennels et devient alors abbesse légitime de Port-Royal. Le 1er mai 1612, elle reçoit les vœux de sa sœur Jeanne, qui sera connue à Port-Royal sous le nom de Catherine-Agnès de Saint-Paul, et à l'automne elle accueille sa jeune sœur Marie-Claire comme novice. Une autre étape importante dans la réforme de Port-Royal intervient le 4 août 1614, lorsqu’Angélique rétablit la règle de l'abstinence complète de viande selon la Règle de Saint-Benoît.
Le 19 février 1618, l'abbé de Cîteaux ordonne à Angélique, à sa sœur Marie-Claire et à trois moniales de quitter Port-Royal. Après la réforme de Port-Royal, mère Angélique gagne l'abbaye de Maubuisson où elle reste jusqu'en mars 1623 et remplace Angélique d'Estrées où elle tente de ramener une vie régulière. A Port-Royal, les années 1620-1630 sont celles de la régularité et de la prière. En 1625, la mère Angélique et les religieuses de Port-Royal, Filles du Saint Sacrement, s'établissent dans l'hôtel de Clagny près du Faubourg Saint-Jacques et fondent un second monastère qui prend le nom de Port-Royal de Paris.
En 1633, l'abbé de Saint-Cyran, qui fut ami de Jansénius, devient directeur de conscience de Port-Royal de Paris. Son influence répand chez les religieuses la piété propre au mouvement augustinien. Le même esprit entre aussi à Port-Royal des Champs où, pour protéger et servir les religieuses, se sont établis des « Solitaires » (qui ont renoncé au monde pour vivre dans l'austérité, le travail, la prière et l'enseignement).
De 1642 à 1654, la mère Angélique Arnauld devient à nouveau abbesse du monastère de Port-Royal de Paris. Elle dirige ensuite les deux abbayes (Port-Royal de Paris et Port-Royal-des-Champs) et assure le lien matériel et spirituel des deux monastères. En 1655, elle rédige son autobiographie, ainsi que Entretiens ou conferences de la reverende mere Marie-Angelique Arnauld, abbesse & réformatrice de Port-Royal destinées aux religieuses de Port-Royal. La Mère Angélique s'intéresse aux joutes théologiques, à la poésie et écrit des lettres notamment à la reine de Pologne.
Simplicité, franchise et amour de la pauvreté la caractérisent à l'instar de cette parole : « Il faut vivre, en pauvres, des herbes de nos jardins ».
En 1653, Innocent X, puis en 1656 Alexandre VII exigent dans leurs bulles la signature du formulaire qui condamne les cinq des propositions tirées de l'Augustinus de Jansénius. La persécution s’abat sur Port-Royal. En 1656, la campagne des Provinciales débute, la mère Angélique supporte mal les combats théologiques disant à propos des Provinciales « On ne met pas Dieu en place publique ». Trop malade, Angélique Arnaud ne se voit pas présenter le formulaire. Elle meurt le 6 août 1661.